為滿足能源需求，高容量電池體系如鋰硫電池、鋰-空氣電池、鋰金屬電池等成為研究熱點(diǎn)。在這些體系中，鋰金屬負(fù)極存在許多問(wèn)題：

(1)鋰枝晶的生長(zhǎng)容易引發(fā)短路，造成安全隱患;

(2)固體電解質(zhì)界面膜(Solidelectrolyteinterphase,SEI)的不穩(wěn)定性，導(dǎo)致電解液的消耗并降低電池庫(kù)倫效率和循環(huán)壽命，這些問(wèn)題嚴(yán)重阻礙了這些高容量電池體系的發(fā)展和實(shí)際應(yīng)用。

固態(tài)電解質(zhì)具有較高的離子電導(dǎo)率和一定的機(jī)械強(qiáng)度，在很大程度上可提高鋰電池安全性，即使在全固態(tài)鋰電池(All-solid-stateLibatteries,ASSLBs)中發(fā)生短路，不可燃的固態(tài)電解質(zhì)也可避免著火和爆炸的發(fā)生。

另外，固態(tài)電解質(zhì)可保證電池的高能量/功率密度和長(zhǎng)循環(huán)壽命，在提高電池穩(wěn)定性方面有很大發(fā)展?jié)摿?。但電解質(zhì)-電極間往往有較大界面電阻，阻礙了離子傳輸。

最近，Luo等通過(guò)在石榴石型固態(tài)電解質(zhì)表面沉積硅層，實(shí)現(xiàn)電解質(zhì)表面從疏鋰到親鋰的轉(zhuǎn)變，減小固-固界面電阻，對(duì)提高鋰金屬電池的安全穩(wěn)定性有重要意義。

Figure1.TransitionfromSuper-lithiophobicitytoSuper-lithiophilicityofGarnetleadstoamuchsmallerinterfacialresistance.

實(shí)驗(yàn)以Nb、Ca共摻雜Li7La3Zr2O12為研究體系，制備Li6.85La2.9Ca0.1Zr1.75Nb0.25O12(LLZ)固態(tài)電解質(zhì)。其中Nb可穩(wěn)定立方相，增強(qiáng)鋰離子傳導(dǎo);Ca可降低燒結(jié)溫度。通過(guò)PECVD在表面沉積很薄的硅層，可使界面電阻減小7倍，并保持穩(wěn)定的循環(huán)性能。該團(tuán)隊(duì)還通過(guò)理論計(jì)算對(duì)該現(xiàn)象進(jìn)行論證。

綜上，該工作提出通過(guò)沉積親鋰金屬可有效降低固態(tài)電解質(zhì)-電極界面電阻，對(duì)提高鋰金屬電池的安全性具有指導(dǎo)意義。

Figure2.EvaluationofLLZwettabilitywithLimetal.(a)SchematicshowingthedesignedLLZpelletwithonlyonehalf(orange)selectivelycoatedwithamorphousSi.(b)SEMimageshowingthecontrastbetweenthebareLLZareaandtheSi-coatedarea.(c)Ahomemadesetupforthewettabilityevaluation,wheremoltenLiwasloadedinastainlesssteelboatonahotplate(～200°C).Digitalimagesofthehalf-coatedLLZpelletbeforeandafterdippinginmoltenLifor.(d)0,(e)1,and(f)4s.ThisshowsthedramaticwettabilitytransitionofLLZfromsuperlithiophobicitytosuperlithiophilicityusinganamorphousSicoating.

Figure3.ElectrochemicalperformanceofsymmetriccellsusingSi-coatedandbareLLZ.Schematicillustrationshowingthestructureofsymmetriccellswith(a)LLZor(b)Si-coatedLLZSSEs.(c)Electrochemicalimpedancespectroscopy(EIS)measurementsofsymmetriccellswheretheinterfacialresistanceoftheSi-coatedgarnetcellwassignificantlydecreased.(inset)DigitalimageofaLi/Si-coatedLLZ/Lisymmetriccell.(d)Long-termcyclingperformanceoftheLi/Si-coatedLLZ/Lisymmetriccellatcurrentdensitiesof0.05and0.1mA/cm2.(e)VoltageprofilesoftheLi/Si-coatedLLZ/Lisymmetriccellatcurrentdensitiesof0.1and0.2mA/cm2.