石墨烯氣凝膠，經(jīng)由石墨烯片層三維搭接、組裝而來的石墨烯宏觀體材料，具有三維連續(xù)多孔網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，表現(xiàn)出高比表面積、高孔隙率、優(yōu)異導(dǎo)電性能及電化學(xué)行為，在能源存儲(chǔ)、傳感、吸附、復(fù)合材料等領(lǐng)域有重要應(yīng)用前景。然而，目前常規(guī)石墨烯氣凝膠的三維組裝以石墨烯片層間的“面-面”局部搭接方式為主，進(jìn)而形成具有三維無規(guī)連續(xù)多孔網(wǎng)絡(luò)。

石墨烯片層間的這種“面-面”堆垛-搭接方式，是一種無規(guī)、隨機(jī)組裝，往往會(huì)使得部分石墨烯片層形成類石墨結(jié)構(gòu)，造成石墨烯本征性能(如比表面積、力學(xué)、電學(xué)等)損失。此外，傳統(tǒng)石墨烯氣凝膠所具有的這種無規(guī)三維多孔網(wǎng)絡(luò)還引入高界面電阻及曲折離子通道問題，對(duì)電化學(xué)行為中的電荷-離子傳輸及有效電化學(xué)活性面積維持帶來負(fù)面影響，成為制約石墨烯材料在電化學(xué)能源器件中應(yīng)用的瓶頸。因此，如何設(shè)計(jì)新的石墨烯組裝策略，制備高性能石墨烯氣凝膠材料，仍是一個(gè)重要挑戰(zhàn)。

針對(duì)石墨烯氣凝膠目前存在的問題，中國(guó)科學(xué)院蘇州納米技術(shù)與納米仿生研究所研究員張學(xué)同領(lǐng)導(dǎo)的氣凝膠團(tuán)隊(duì)通過“局部氧化刻蝕”在氧化石墨烯片層上進(jìn)行造孔，獲得孔洞氧化石墨烯，隨后將孔洞氧化石墨烯與還原劑分散液高度濃縮，實(shí)現(xiàn)其液晶化，進(jìn)一步經(jīng)原位溶膠凝膠及超臨界干燥獲得各向異性“孔洞石墨烯”氣凝膠，如圖所示。所得各向異性“孔洞石墨烯”氣凝膠由孔洞石墨烯片層經(jīng)有序排列而成，表現(xiàn)出規(guī)整的三維多孔網(wǎng)絡(luò)(規(guī)整的孔道/孔壁及孔壁上的大量微孔)、低密度(42-55mgcm-3)、高導(dǎo)電性(~165Sm-1)、高比表面積(537~837m2g-1)等諸多優(yōu)點(diǎn)。最后將該氣凝膠作為電極材料，輔以共晶混合物“水-甲酰胺”作為低溫電解液，構(gòu)建出可在溫度低至零下40°C的環(huán)境中正常工作的柱狀低溫?zé)犭娀瘜W(xué)池，表現(xiàn)出低離子傳輸阻力(15.7Ω)及高輸出功率(3.6Wm-2)。當(dāng)15個(gè)熱電化學(xué)池進(jìn)行串聯(lián)組裝成器件時(shí)，可實(shí)現(xiàn)~2.1V電壓的穩(wěn)定輸出，在低溫能源器件應(yīng)用中表現(xiàn)出重要應(yīng)用前景。

相關(guān)成果以High-EfficiencyCryo-ThermocellsAssembledwithAnisotropicHoleyGrapheneAerogelElectrodesandaEutecticRedoxElectrolyte為題發(fā)表在國(guó)際期刊《先進(jìn)材料》(AdvancedMaterials，2019，1901403)上。博士生李廣勇、碩士董大鵬及澳門大學(xué)教授洪果為論文共同第一作者，張學(xué)同與英國(guó)UCL教授宋文輝為論文共同通訊作者，合作者還包括中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)教授閆立峰。論文工作獲得國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金委、英國(guó)皇家學(xué)會(huì)-牛頓高級(jí)學(xué)者基金等資助。